Участник русско-турецкой войны 1877–1878 годов, Великий Князь Сергей Александрович был человеком консервативных убеждений.
Будучи московским генерал-губернатором (1891–1905) и членом Государственного Совета (1894–1905), Великий Князь много сделал для благоустройства Москвы: была открыта новая очередь Мытищинского водопровода (1893), издан указ о запрете слива отработанных фабричных вод в Москву-реку, при Императорском Московском университете были построены общежития для студентов и многое другое.